По време на тази обиколка Левски поставя началото на изграждането на вътрешната революционна организация (ВРО). Първият комитет е основан в Плевен с препоръките и помощта на Данаил Попов. После продължава изграждането на местни (частни) революционни комитети и в Ловеч, Троян, Карлово, Калофер, Казанлък, Пловдив, Сопот, Чирпан и др. Втората обиколка на Левски го убеждава, че въстанието не може да бъде вдигнато толкова скоро, както мисли няколко месеца преди това. Той съзира необходимостта от по-голяма подготовка на народа, осъществявана от революционни комитети, свързани организационно помежду си.
След завръщането си в румънската столица на 26 август 1869 г. Левски заедно с Любен Каравелов участва в създаването на Българския революционен централен комитет. Той се стреми да убеди емиграцията, че центърът на подготовката на предстоящото въстание трябва да се пренесе във вътрешността, че българите трябва да разчитат на своите собствени сили, а не на външна помощ, че трябва да се скъса решително с необмислените комбинации с балканските страни.
Разочарован от емиграцията, през май 1870 г. Левски се завръща в България и се заема с доизграждането на комитетска мрежа. До края на 1871 г. успява да създаде гъста мрежа от революционни комитети, обединени в цялостна ВРО. За столица на ВРО е обявен Ловеч, а комитетът в този град е обявен за БРЦК. В запазената документация и в печата на организацията той е наричан още Привременно правителство на България. Създаването на ЦК в България изключително важна стъпка в укрепването на вътрешната комитетска организация. С това Левски осигурява организационно работата си по подготовката на въстанието в страната. Апостола единствен от „четиримата големи“ на българската революция достига до прозрението, че в подготовката трябва да бъдат привлечени и чорбаджиите. Техните средства са особено нужни за материалната осигуреност на предстоящото въстание. Той предвижда получаване на тези средства по доброволен начин, но за тези, които отказват да подкрепят народното дело, той въвежда революционен терор.
Към края на 1871 г. изградената ВРО е единствената реална сила, способна да постави на дневен ред българския национален въпрос.